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Ce改性锰酸镧催化剂的制备及脱硝性能研究

编号:FTJS08458

篇名:Ce改性锰酸镧催化剂的制备及脱硝性能研究

作者:郭家秀 史雪珂 范爱东 李建军 楚英豪 袁山东

关键词: Ce改性 锰酸镧 脱硝

机构: 四川大学建筑与环境学院 国家烟气脱硫工程技术研究中心 四川大学新能源与低碳技术研究院

摘要: 为了提高钙钛矿型锰酸镧的脱硝性能,采用柠檬酸溶胶-凝胶法一步合成一系列Ce改性的钙钛矿型La-Mn复合氧化物催化剂,并利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、N2吸脱附(BET)和程序升温技术(H2-TPR/NH3-TPD)表征方法对其结构、形貌、组成、表面物理化学性质等进行表征。活性测试结果表明:Ce改性后的钙钛矿型La-Mn复合氧化物催化剂的脱硝性能均得到了提升,当Ce∶Mn摩尔比为0.2时,催化剂具有最优异的脱硝活性,在135℃时可达到90%的NOx转化率,在135~260℃的温度窗口范围内保持90%以上的NOx转化率。XRD结果表明:Ce改性后的钙钛矿型La-Mn复合氧化物具有多孔结构并能保持LaMnO3.15的钙钛矿结构。然而,Ce离子并没有完全进入钙钛矿结构中,部分以氧化物的形式覆盖在催化剂表面,同时,导致晶格中部分Mn以Mn3O4的形式从钙钛矿结构中溢出,从而保持结构的稳定性和电荷平衡。SEM和BET结果表明:引入Ce后,催化剂的比表面积增加,提供更多的活性位点,促进脱硝反应的进行。XPS结果表明:Ce改性后的催化剂会产生更多的Mn4+以及化学吸附氧,促进了NO的氧化。程序升温技术结果表明:Ce改性后的催化剂具有更优异的氧化还原性能以及更多的酸性位点,有利于脱硝反应的进行。因此,Ce改性锰酸镧会通过促进NO的氧化和NH3的吸附来提高脱硝性能。

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