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以类水滑石为前驱体的Cu/Zn/Al/(Zr)/(Y)催化剂制备及其催化CO2加氢合成甲醇的性能

编号:CPJS03830

篇名:以类水滑石为前驱体的Cu/Zn/Al/(Zr)/(Y)催化剂制备及其催化CO2加氢合成甲醇的性能

作者:高鹏[1,2] ;李枫[2] ;赵宁[2] ;王慧[1] ;魏伟[1] ;孙予罕[2,3]

关键词:类水滑石前驱体 助剂 CU ZN Al催化剂 二氧化碳加氢 甲醇

机构: [1]中国科学院上海高等研究院,温室气体与环境工程研究中心; [2]中国科学院山西煤炭化学研究所,煤转化国家重点实验室; [3]中国科学院上海高等研究院

摘要: 采用共沉淀法合成了Cu:Zn:Al:Zr:Y原子比分别为2:1:1:0:0、2:1:0.8:0.2:0、2:1:0.8:0:0.2和2:1:0.8:0.1:0.1的Cu/Zn/Al/(Zr)/(Y)类水滑石化合物.将前驱体材料在空气中500℃焙烧后得到复合金属氧化物,并将其用于CO2加氢合成甲醇反应.采用X射线衍射(XRD)、热重(TG)分析、N2吸附、氧化亚氮(N2O)反应吸附、氢气程序升温还原(H2-TPR)和H2/CO2程序升温脱附(H2/CO2-TPD)技术对所制备的样品进行表征.结果表明, Zr和Y的引入使得催化剂BET比表面积大幅增加,金属铜的比表面积和分散度均按以下顺序依次增加:Cu/Zn/Al〈Cu/Zn/Al/Zr〈Cu/Zn/Al/Y〈Cu/Zn/Al/Zr/Y,然而,强碱位数目占总碱位数目的比例的变化顺序为:Cu/Zn/Al〈Cu/Zn/Al/Y〈Cu/Zn/Al/Zr/Y〈Cu/Zn/Al/Zr.活性评价结果揭示CO2转化率取决于金属铜的比表面积,甲醇选择性则随强碱位比例的增加而线性增加.因而, Zr和Y的引入有利于甲醇的合成, Cu/Zn/Al/Zr/Y催化剂上的甲醇收率最高.

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